Comprendre la physique à l’œuvre dans certains matériaux innovants

Dans des matériaux comme le silicium ou l’aluminium, la répulsion mutuelle des électrons n’a pratiquement aucun effet sur les propriétés du matériau. Il en va tout autrement dans ce qu’on appelle les matériaux fortement corrélés, où les électrons interagissent fortement les uns avec les autres. Le mouvement d’un électron dans les matériaux fortement corrélés entraîne une réaction coordonnée et complexe des autres électrons. Ces processus couplés sont ce qui rend ces matériaux fortement corrélés si prometteurs pour des applications pratiques, mais également si compliqués à comprendre.

Les matériaux fortement corrélés sont des candidats pour des nouveaux supraconducteurs à haute température, capables de conduire le courant sans perte et qui trouvent une application en médecine dans la résonance magnétique nucléaire. Leurs composants électroniques peuvent aussi être utilisés pour construire des calculateurs quantiques permettant de traiter et de stocker les données de manière plus efficace.

«Les matériaux fortement corrélés présentent une abondance de phénomènes fascinants, explique Thorsten Schmitt, responsable au PSI du groupe de recherche Spectroscopie de matériaux nouveaux. Mais comprendre et exploiter le comportement complexe qui sous-tend ces phénomènes reste un grand défi.» Thorsten Schmitt et son groupe de recherche s'attèlent à cette tâche à l’aide d’une méthode qui recourt aux rayons X intenses et extrêmement précis de la Source de Lumière Suisse SLS au PSI. Ce procédé moderne, qui n’a cessé d’être amélioré au cours des dernières années au PSI également, est appelé diffusion inélastique résonante des rayons X ou RIXS pour Resonant Inelastic X-ray Scattering.

Les rayons X excitent les électrons

Avec RIXS, des rayons X mous sont diffusés sur un échantillon. Le faisceau de rayons X incident est précisément ajusté pour pouvoir faire passer les électrons d’une orbitale électronique inférieure vers une orbitale supérieure. Autrement dit, des résonances spéciales sont stimulées, ce qui déséquilibre le système. Différents processus électrodynamiques le ramènent à l’état initial. Ce faisant, l’énergie excédentaire est en partie réémise sous forme de lumière de type rayon X. Le spectre de ce rayonnement diffusé de manière inélastique fournit des informations sur les processus sous-jacents et donc sur la structure électronique du matériau.

«Au cours des dernières années, RIXS a évolué et est devenu un puissant outil expérimental pour déchiffrer la complexité des matériaux fortement corrélés», explique Thorsten Schmitt. On s’en est surtout servi pour étudier des isolants fortement corrélés, ce qui fonctionne très bien. Mais dans le cas des métaux fortement corrélés, cette méthode a échoué jusqu’ici. Elle s’est heurtée à l’interprétation de spectres extrêmement compliqués, qui est due aux nombreux processus électrodynamiques divers qui se jouent pendant la diffusion. «La collaborations avec des théoriciens est indispensable, souligne Thorsten Schmitt. Car ils sont capables de simuler les processus observés dans le cadre de l’expérience.»

Calculs de matériaux fortement corrélés

Keith Gilmore, physicien théoricien, qui travaillait à l’époque au Brookhaven National Laboratory (BNL) aux États-Unis et mène aujourd’hui ses recherches à l’Université Humboldt de Berlin, est spécialisé dans ce domaine. «Le calcul des résultats RIXS de matériaux fortement corrélés est difficile parce qu’il faut traiter simultanément plusieurs orbitales électroniques, de larges gammes d'énergie et un grand nombre d’interactions électroniques», explique Keith Gilmore. Les isolants fortement corrélés sont plus faciles à gérer car il y a moins d’orbitales impliquées, ce qui permet de procéder à des calculs de modèles qui prennent explicitement en compte tous les électrons. «Dans notre nouvelle méthode de description des processus RIXS, nous combinons à présent les contributions qui résultent de l’excitation d’un électron avec la réaction coordonnée de tous les électrons», précise Keith Gilmore.

Pour tester ce calcul, les chercheurs au PSI ont mené des expérience avec un matériau que Jonathan Pelliciari, scientifique au BNL, avait étudié en détail dans le cadre de sa thèse de doctorat au PSI: un arséniure de baryum et de fer. Lorsqu’on lui ajoute une certaine quantité d’atomes de potassium, ce matériau devient supraconducteur. Il fait donc partie d’une classe de supraconducteurs à haute température non conventionnels à base de fer, qui devrait permettre de mieux comprendre le phénomène. «Jusqu’ici, l’interprétation des mesures RIXS menées sur des matériaux aussi complexes était avant tout guidée par l’intuition, relève Jonathan Pelliciari. Maintenant, ces calculs RIXS nous donne, à nous expérimentateurs, un cadre qui nous permet d’interpréter plus concrètement les résultats. Nos mesures RIXS au PSI sur l’arséniure de baryum et de fer coïncident impeccablement avec les profils calculés.»

Combiner expérience et théorie

Lors de leurs expériences, les chercheurs ont analysé les phénomènes physiques qui se jouent autour de l’atome de fer. « Un avantage de RIXS, c’est qu’on peut se concentrer sur certains composants en particulier et les étudier précisément pour les matériaux composés de plusieurs éléments», explique Thorsten Schmitt. Le faisceau de rayons X bien ajustés à la bonne énergie fait passer un électron d'un niveau de cœur de l’atome de fer à la bande de valence supérieure qui n’est que partiellement occupée. Cette excitation de l'électron central peut provoquer des excitations secondaires et déclencher de nombreux processus de désexcitation compliqués qui se manifestent pour finir par des structures satellites spectrales particulières (voir illustration).

Comme les contributions des nombreuses réactions sont parfois petites et rapprochées, il est difficile de déterminer quelles sont les processus qui se sont véritablement produits lors de l’expérience. Là, il est utile de combiner expérience et théorie. «Si l’on n’a pas de support théorique lors d’expériences difficiles, on ne peut pas comprendre en détail les processus, c’est-à-dire les lois physiques qui les régissent», affirme Thorsten Schmitt. Avant de souligner que le même constat vaut pour la théorie : «Souvent, on ignore quelles théories sont réalistes tant qu’on n’a pas pu les comparer dans le cadre d’une expérience, rappelle-t-il. Le progrès de la compréhension se fait notamment lorsqu’on conjugue expérience et théorie. Cette méthode descriptive pourrait donc devenir une référence pour l’interprétation d’expériences spectroscopiques menées sur des matériaux fortement corrélés.»

L’équipe internationale présente ses travaux dans la revue spécialisée Physical Review X.