Die Physik in neuen Metallen verstehen

In Substanzen wie Silizium oder Aluminium wirkt sich die gegenseitige Abstossung der Elektronen kaum auf die Materialeigenschaften aus. Nicht so bei den sogenannten korrelierten Materialien, bei denen die Elektronen stark miteinander wechselwirken. Die Bewegung eines Elektrons in korrelierten Materialien führt zu einer komplexen und koordinierten Reaktion der anderen Elektronen. Solche gekoppelten Prozesse sind das, was diese korrelierten Materialien so vielversprechend für praktische Anwendungen, aber auch so kompliziert zu verstehen macht.

Stark korrelierte Materialien sind Kandidaten für neuartige Hochtemperatur-Supraleiter, die den Strom verlustfrei leiten können und die in der Medizin beispielsweise bei der Magnetresonanztomografie Anwendung finden. Ausserdem lassen sich mit ihnen elektronische Komponenten oder sogar Quantencomputer bauen, mit denen man Daten effizienter verarbeiten und speichern kann.

«Stark korrelierte Materialien zeigen eine Fülle von faszinierenden Phänomenen», sagt Thorsten Schmitt, Leiter der PSI-Forschungsgruppe für Spektroskopie neuartiger Materialien. «Das Verständnis und die Nutzung des komplexen Verhaltens, das diesen Phänomenen zugrunde liegt, stellt jedoch eine grosse Herausforderung dar.» Schmitt und seine Forschungsgruppe packen diese Aufgabe mithilfe einer Methode an, für welche sie die intensive und hoch präzise Röntgenstrahlung der Synchrotron Lichtquelle Schweiz SLS am PSI nutzen. Das moderne, in den letzten Jahren auch am PSI weiterentwickelte Verfahren heisst resonant-inelastische Röntgen-Streuung oder kurz RIXS für «Resonant Inelastic X-ray Scattering».

Röntgenstrahlung regt Elektronen an

Mit RIXS wird weiche Röntgenstrahlung an einer Probe gestreut. Der einfallende Röntgenstrahl wird genauso abgestimmt, dass er Elektronen von einem niedrigeren Elektronen-Orbital in ein höheres Orbital anhebt, das heisst, es werden spezielle Resonanzen angeregt. Dadurch gerät das System aus dem Gleichgewicht. Verschiedene elektrodynamische Prozesse führen es zurück in den Grundzustand. Dabei wird die überschüssige Energie zum Teil wieder als Röntgenlicht ausgesendet. Das Spektrum dieser inelastisch gestreuten Strahlung gibt Aufschluss über die zugrunde liegenden Prozesse und damit über die elektronische Struktur des Materials.

«RIXS hat sich in den letzten Jahren zu einem leistungsfähigen, experimentellen Werkzeug entwickelt, um die Komplexität von korrelierten Materialien zu entschlüsseln», erklärt Schmitt. Damit wurden insbesondere korrelierte Isolatoren untersucht, was sehr gut funktioniert. Bei korrelierten Metallen hat diese Methode jedoch bislang versagt. Sie scheiterte an der Interpretation der äusserst komplizierten Spektren, verursacht durch viele verschiedene elektrodynamische Prozesse während der Streuung. «Die Zusammenarbeit mit Theoretikern ist dabei unerlässlich», erklärt Schmitt, «denn sie können die im Experiment beobachteten Prozesse simulieren».

Berechnungen von korrelierten Metallen

Der theoretische Physiker Keith Gilmore, damals am Brookhaven National Laboratory (BNL) in den USA, heute an der Humboldt-Universität zu Berlin, ist darauf spezialisiert. «Die Berechnung der RIXS-Resultate von korrelierten Metallen ist deshalb schwierig, weil man gleichzeitig mehrere Elektronen-Orbitale, grosse Bandbreiten und eine Vielzahl von elektronischen Wechselwirkungen handhaben muss», sagt Gilmore. Korrelierte Isolatoren sind da einfacher zu handhaben, weil weniger Orbitale involviert sind, die es erlauben Modellrechnungen anzustellen, die explizit alle Elektronen einbeziehen. «In unserer neuen Beschreibungsmethode der RIXS-Prozesse kombinieren wir nun die Beiträge, die von der Anregung eines Elektrons herrühren, mit der koordinierten Reaktion aller Elektronen», präzisiert Gilmore.

Um die Berechnung zu testen, experimentierten die Forscher am PSI mit einer Substanz, die BNL-Wissenschaftler Jonathan Pelliciari im Rahmen seiner Doktorarbeit am PSI im Detail untersucht hatte: ein Barium-Eisen-Arsenid. Versetzt man das Material mit einer bestimmten Menge von Kalium-Atomen wird es supraleitend. Es gehört damit zu einer Klasse von unkonventionellen Hochtemperatur-Supraleitern auf Eisenbasis, von denen man sich ein besseres Verständnis des Phänomens verspricht. «Bisher wurde die Interpretation der RIXS-Messungen an solchen komplexen Materialien hauptsächlich von Intuition geleitet. Nun erhalten wir Experimentatoren durch diese RIXS-Berechnungen einen Rahmen, mit dem man die Resultate konkreter interpretieren kann. Unsere RIXS-Messungen am PSI an Barium-Eisen-Arsenid stimmen hervorragend mit den berechneten Profilen überein», sagt Pelliciari.

Kombination von Experiment und Theorie

In ihren Experimenten untersuchten die Forschenden die Physik um das Eisenatom herum. «Ein Vorteil von RIXS ist, dass man sich auf eine bestimmte Komponente konzentrieren und diese genau für Materialien untersuchen kann, die aus mehreren Elementen bestehen», sagt Schmitt. Der fein abgestimmte Röntgenstrahl bewirkt, dass beim Eisenatom ein inneres Elektron vom Grundzustand im Rumpfniveau ins darüber liegende, nur teilweise besetzte Valenzband angehoben wird. Diese Anregung des zentralen Elektrons kann weitere sekundäre Anregungen verursachen und viele komplizierte Zerfallsprozesse auslösen, die sich schliesslich in spektralen Satelliten-Strukturen manifestieren (siehe Grafik).

Da die Beiträge der vielen Reaktionen teilweise klein sind und nahe beieinanderliegen, ist es schwierig, herauszufinden, welche Prozesse im Experiment tatsächlich stattgefunden haben. Hier hilft die Kombination von Experiment und Theorie. «Hat man bei schwierigen Experimenten keine Theorieunterstützung, kann man die Prozesse, also die Physik dahinter nicht im Detail verstehen», sagt Schmitt. Das Gleiche gelte aber auch für die Theorie: «Man weiss oft nicht, welche Theorien realistisch sind, bevor man diese nicht mit einem Experiment vergleichen kann. Der Fortschritt im Verständnis kommt im Besonderen dann, wenn man Experiment und Theorie zusammenbringt. Diese Beschreibungsmethode hat somit Potenzial, eine Referenz für die Interpretation von spektroskopischen Experimenten an korrelierten Metallen zu werden.»

In der Fachzeitschrift Physical Review X stellt das internationale Team seine Arbeit vor.