Déchets radioactifs piégés dans le ciment

En Suisse, la loi sur l’énergie nucléaire prévoit l’obligation d’évacuer dans des dépôts en couches géologiques profondes les déchets radioactifs produits par les centrales nucléaires, la médecine, l’industrie et la recherche. Les déchets faiblement et moyennement radioactifs, comme ceux issus de la recherche, de la médecine, ou de l’exploitation et du démantèlement des centrales nucléaires, doivent être confinés de manière sûre pour au moins 100 000 ans. Au bout de cette période, la radioactivité des déchets est retombée au niveau de la radioactivité naturelle. En revanche, pour les déchets hautement radioactifs, comme les éléments combustibles usagés des centrales nucléaires, le dépôt en couches géologiques profondes doit offrir un confinement sûr, pour au moins un million d’années. Une fois ce délai passé, la radioactivité se situe dans ce cas également au niveau des valeurs de la radioactivité naturelle.

Avant leur transport, les déchets faiblement et moyennement radioactifs sont déjà enrobés dans des matériaux qui contiennent du ciment. Le ciment est surtout important lors de la phase du stockage intermédiaire. Il permet en effet d’empêcher la radioactivité de s’échapper durant cette phase, qui peut s’étirer sur plusieurs dizaines d’années. Par ailleurs, tous les déchets faiblement et moyennement radioactifs sont conditionnés pour être stockés ultérieurement dans le dépôt en couches géologiques profondes. Une étape de ce conditionnement consiste à placer bon nombre de ces déchets dans des fûts en acier et à les enrober de ciment. Conformément au concept suisse d’élimination, les déchets ainsi enrobés sont transférés dans des containers en béton, situés dans les installations de surface du dépôt en couches géologiques profondes, et les vides entre les fûts dans les containers sont également remplis d’un matériau cimentaire. Les chambres du dépôt en couches géologiques profondes où sont stockés ces containers sont remplis d’un mortier de ciment spécial. Mais tous ces enrobages de ciment servent uniquement à simplifier le transport et le stockage intermédiaire des déchets radioactifs. Dans le dépôt en couches géologiques profondes, le ciment n’officie pas comme barrière censée empêcher la radioactivité d’être libérée dans l’environnement. La fonction de barrière revient à la roche argileuse dont est fait le dépôt en couches géologiques profondes. Les déchets radioactifs passent ainsi les premiers milliers d’années dans un environnement où le ciment domine. Ce dernier finit par se dissoudre dans les eaux souterraines, qui sont retenues à long terme avec les substances radioactives par la roche argileuse.

Si l’on veut calculer les processus qui se déroulent dans le dépôt en couches géologiques profondes, il est important de connaître le comportement des substances radioactives dans le ciment, et l’état dans lequel elles se trouvent lorsqu’elles finissent par passer du ciment à la roche argileuse.

Le ciment repousse le moment de la rencontre des substances radioactives avec la roche argileuse

Des mesures effectuées par le passé avaient déjà indiqué que le ciment limitait fortement la mobilité de substances radioactives comme l’uranium. Mais on n’avait pas élucidé les raisons de ce phénomène, ni la localisation précise des substances dans le ciment. La nouvelle étude fournit des indications, à présent : l’uranium est retenu aussi bien à la surface qu’à l’intérieur de la structure des minéraux du ciment. C’est notamment parce qu’il pénètre dans la structure interne de certains de ces minéraux, que l’uranium est retenu sur une très longue période par le ciment.

Uranium bloqué

Le ciment est un mélange de plusieurs minéraux. Parmi eux figure le groupe des silicates de calcium hydratés. Particulièrement importants dans un dépôt en couches géologiques profondes, comme il s’aère à présent, ces minéraux sont composés de calcium, de silicium, d’oxygène et d’hydrogène. A l’intérieur, les couches d’ions de calcium et de silicate sont séparées les unes des autres par des couches intermédiaires, où se trouvent en principe des molécules d’eau ou des ions de calcium. Comme le montre la nouvelle étude, l’uranium peu pénétrer dans ces couches intermédiaires, où il sera lié.

C’est ce que les scientifiques ont réussi à démontrer à l’aide d’une méthode de spectroscopie au laser, consistant à braquer de la lumière laser sur des atomes d’uranium. Ceux-ci absorbent d’abord la lumière laser diffusée, ce qui leur confère un excédent d’énergie ; ils sont ainsi excités, comme disent les spécialistes. Les atomes se débarrassent alors de cet excédent d’énergie, en émettant eux-mêmes de la lumière, dont les chercheurs peuvent déterminer les propriétés au moyen d’un détecteur. A partir de ces mesures, les scientifiques sont capables de déduire la localisation de l’uranium, qui a absorbé la lumière avant de l’émettre à son tour. L’uranium lié à la surface des minéraux du ciment absorbe et émet de la lumière à la surface de la structure de ciment avec une énergie (longueur d’onde) différente de celle de l’uranium qui se trouve dans les profondeurs de la structure des minéraux de ciment. La différence est toutefois très mince, et n’était pas apparue de manière suffisamment claire lors des expériences conduites jusqu’ici. Cette différence d’énergie n’est devenue visible que grâce à une méthode de mesure que Jan Tits, scientifique au PSI, a développée pour démontrer l’inclusion de l’uranium. Les mesures ont été conduites avec un laser à l’Institut pour l’élimination des déchets nucléaires de l’Institut de technologie de Karlsruhe, en Allemagne.

Mieux comprendre le rôle du ciment

La preuve que l’uranium peut être piégé dans les couches intermédiaires de silicates de calcium hydratés améliore la compréhension du comportement des substances radioactives dans les matériaux cimentaires. Il contribue à une meilleure description de ce qui se passe au début du stockage à long terme de déchets radioactifs dans la roche argileuse. « A un moment ou à un autre, tous les minéraux qui composent le ciment finissent par se dissoudre dans les eaux souterraines qui s’infiltrent dans un dépôt en couches géologiques profondes, explique Erich Wieland, chef du groupe Systèmes cimentaires au Laboratoire Sûreté des dépôts de déchets radioactifs au PSI. Or de tous les minéraux, les silicates de calcium hydratés sont les plus stables, c’est-à-dire ceux qui résistent le plus longtemps à l’effet désintégrateur des eaux souterraines qui suintent de la roche hôte dans un dépôt en couches géologiques profondes. »

Les silicates de calcium hydratés sont présents dans le ciment sous forme de minuscules particules (nanoparticules). Ces particules subissent une transformation perpétuelle. Les petites se détachent et forment de plus grosses particules. Pendant ce processus de croissance, l’uranium peut être inclus dans la structure de silicates de calcium hydratés, de manière à se retrouver finalement contenu et isolé des eaux souterraines. Les chercheurs du PSI indiquent que l’effet rétenteur du ciment suffit pour repousser de plusieurs milliers d’années l’avancée de l’uranium et d’autres substances radioactives jusqu’à la roche argileuse dans le dépôt en couches géologiques profondes.

Texte : Institut Paul Scherrer/Leonid Leiva