Eine runde Sache für weniger nuklearen Abfall

Bereits in den 1960er Jahren entstand die Idee, die Brennstoffe für Kernkraftwerke in Form von dicht gepackten Kugeln statt der heutigen üblichen Pellets herzustellen. Man versprach sich davon eine Vereinfachung der Brennstoffherstellung sowie eine deutliche Verminderung der radioaktiven Abfallmenge sowohl bei der Herstellung des Brennstoffs selbst als auch nach dessen Nutzung in einem Kernkraftwerk. Der kugelförmige Brennstoff kam jedoch nie zum Einsatz, weil sich die schnellen Reaktoren, für die er vorgesehen war, nicht durchsetzen konnten. Auch das Paul Scherrer Institut PSI trug in der Vergangenheit zur Erforschung des kugelförmigen Kernbrennstoffes bei. Zurzeit laufen am PSI wieder mehrere, zum Teil EU-finanzierte Projekte, um die Herstellung der Brennstoffkügelchen weiter zu verfeinern. Zum Einsatz kommen könnte diese Art von Brennstoff entweder in speziellen Anlagen zur Reduktion von radioaktivem Abfall (sogenannten ADS-Anlagen) oder in schnellen Reaktoren der vierten Generation, die in einem geschlossenen Zyklus ebenfalls weniger langlebigen Abfall produzieren.

Wie nuklearer Abfall entsteht

Anlage für die Verfestigung der Tropfen zu Gel-Kügelchen mit den drei Wissenschaftlern (von links nach rechts )Manuel Pouchon, Maria Cabanes-Sempere und Cedric Cozzo. Foto: Markus Fischer/Paul Scherrer Institut.

In dem am häufigsten vorkommenden Reaktortyp, dem Leichtwasserreaktor, werden die im Brennstoff enthaltenen Atomkerne (Uran-235) durch den Beschuss mit thermischen, also relativ langsamen Neutronen gespalten. Diese Kernspaltung setzt Energie frei, die man zur Erzeugung von Wasserdampf einsetzt. Mit dem Wasserdampf treibt man einen Generator an, der Strom erzeugt. Bei der Kernspaltung entstehen weitere freie Neutronen, die wiederum andere Kerne spalten, so dass die Reaktion selbständig aufrechterhalten wird – man spricht von einer kontrollierten Kettenreaktion. Ein Teil der Atomkerne im Brennstoff wird jedoch nicht gespalten, sondern durch das Einfangen von Neutronen zu Plutonium und dann wiederum zu noch schwereren Elementen umgewandelt. Diese Elemente, Transurane genannt, verbleiben im verbrauchten Brennstoff aus einem Leichtwasserreaktor und sind über mehr als hunderttausend Jahre hoch radioaktiv. Dieser Abfall muss deshalb entsprechend sicher entsorgt werden.

Die zähen Abfallprodukte zertrümmern

Atomkerne, die sich in einem Leichtwasserreaktor nicht spalten lassen, könnten jedoch in einem schnellen Reaktor der vierten Generation mit geschlossenem Brennstoffzyklus oder in einer sogenannten beschleunigergetriebenen Anlage zur Reduktion von radioaktivem Abfall (ADS-Anlage, zu englisch: accelerator driven system) weiter zertrümmert werden. Beide Systeme existieren bisher nirgendwo auf der Welt. Es handelt sich bei ihnen vielmehr um Konzepte, die zurzeit erst Gegenstand von Forschung und Entwicklung bilden.

In einer ADS-Anlage würden zunächst Protonen in einem Beschleuniger auf hohe Energien (Geschwindigkeiten) gebracht und anschliessend auf eine Zielscheibe aus Schwermetallen gelenkt. Die schnellen Protonen kollidieren mit den Atomkernen der Schwermetalle. Dabei dampfen aus den Atomkernen Neutronen ab – ein Prozess, den die Fachleute Spallation nennen. Die aus den Schwermetallkernen stammenden hochenergetischen Neutronen werden dann auf den verbrauchten Kernbrennstoff aus einem KKW geschossen. Die vielen hochenergetischen Neutronen haben, im Unterschied zu den wenigen relativ langsamen (thermischen) Neutronen im Leichtwasserreaktor eine bessere Chance, die Spaltung der Transurane im Kernbrennstoff herbeizuführen. Man wandelt dadurch also die Transurane in stabilere Atomkerne um, die weniger lang hochradioaktiv bleiben. Die Zeitspanne, über die der Abfall eine erhöhte Strahlungsleistung emittiert, wird im Durchschnitt auf ungefähr ein Hunderstel reduziert. Vor dem Einbringen in eine ADS-Anlage muss der verbrauchte Kernbrennstoff aufwendig aufbereitet werden. Dazu müssen die verbrauchten Brennstoffelemnte in einer Flüssigkeit gelöst und das Uran abgetrennt werden. Die Aufbereitung hat im Wesentlichen das Ziel, einen mit Transuranen (vor allem Plutonium und die minoren Aktiniden) angereicherten Kernbrennstoff herzustellen. Dies ist notwendig, damit in der ADS-Anlage tatsächlich die Transurane in stabilere Isotope umgewandelt werden, ohne dass dabei andere Isotope wiederum durch Neutroneneinfang zu unerwünschten Transuranen mutieren. Nach der Aufbereitung müssen die in flüssiger Lösung vorliegenden Transurane wieder zu festen Brennstoffelementen geformt werden.

Doch mit den herkömmlichen Verfahren kann ein Kernbrennstoff mit hohem Transurananteil nicht sicher und kostengünstig genug hergestellt werden. Genau hier kommen die am PSI derzeit untersuchten kugelförmigen Brennstoffe auf den Plan.

Simulation der Gelierung in der Mikrowellenkavität. Die fallenden Tröpfchen verfestigen sich in den hellen scheibenförmigen Bereichen, in denen die Energie der Mikrowellen konzentriert ist. Quelle: Paul Scherrer Institut.

Problem Staubbildung

Die Herausforderung für die Industrie ist nämlich die folgende: Beim konventionellen Verfahren zur Herstellung von Pellet-Brennstoff (in der Regel aus Uranoxid) muss das Ausgangsmaterial gemahlen, gepresst und geschliffen werden, bevor es in der gewünschten Pelletform vorliegt. Diese Prozessschritte führen unter anderem zur Staubbildung, was beim Uranoxid kein Problem darstellt. Der frische Brennstoff Uranoxid ist nämlich wenig radioaktiv und kann einfach gehandhabt werden. Nicht so, wenn der Brennstoff hauptsächlich aus hochradioaktiven Transuranen besteht. In diesem Fall muss die Herstellung in speziell geschützten Zellen, Hotzellen genannt, erfolgen. In den Hotzellen ist eine fernbediente Manipulation der hoch radioaktiven Materialien möglich. Mahlen, Pressen und Schleifen würden aber durch den anfallenden Staub die Hotzelle kontaminieren. Eine Dekontaminierung dieser Kammern wäre zwar möglich, aber zu aufwendig und teuer. Wie wäre es aber, wenn man den Brennstoff ganz ohne Mahlen, Pressen und Schleifen herstellen bzw. wiederaufbereiten könnte?

Kügelchen statt Pellets

Genau diese Möglichkeit bietet der kugelförmige Brennstoff. Bei dessen Herstellung liegt das Brennstoffmaterial bis zur Bildung der gewünschten Kugelform flüssig vor und schon deswegen ist das Anfallen von Staub ausgeschlossen. Ausgangspunkt für die Brennstoffherstellung ist eine flüssige Mischung, die den Brennstoff selbst sowie Substanzen enthält, die dem Brennstoff als Gerüst (Matrix) dienen. Aus der flüssigen Mischung wird durch Erhitzung und einer damit einhergehenden Verschiebung des Säuregrades die Bildung eines Gels erzwungen. Das Gel wird anschliessend gesintert, sodass der Brennstoff seine endgültige keramische Konsistenz erhält. Diese Kügelchen können dann in eine zylinderförmige Brennstoffelementhülle wie die heute üblichen eingefüllt werden. Während all dieser Prozessschritte ist die Bildung von Staub auf ein Minimum beschränkt. Zahlreiche Bestrahlungstests in mehreren Ländern haben gezeigt, dass das Verhalten des so hergestellen Brennstoffes den Sicherheitsanforderungen in einem Kernkraftwerk und somit auch in einer ADS-Anlage genügt.

Mikrowellen statt Silikonöl

Einen Haken gibt es bei der Herstellung der Brennstoffkügelchen jedoch, zumindest so, wie sie bisher konzipiert wurde. Die Erhitzung der Ausgangsflüssigkeit zur Bildung des Gels geschieht beim konventionellen Konzept nämlich in einem Bad aus heissem Silikonöl. Dieses Öl würde durch den Kontakt mit dem radiokativen Brennstoff kontaminiert werden und müsste mit entsprechendem Aufwand entsorgt werden. Das heisst: man würde lediglich die Bildung von radiokativem Staub durch die Erzeugung von radioaktivem Öl ersetzen.

Eine Lösung zu diesem Dilemma bestünde im Verzicht auf das Öl als Wärmeträger. Und genau das wollen die PSI-Forscher erproben. Sie setzen auf Mikrowellen als Energiequelle, mit der die Temperatur der Ausgangsflüssigkeit so erhöht wird, dass es zur Gelierung kommt. Der Physiker Manuel Pouchon, Forscher im Labor für nukleare Materialien am PSI, erklärt den Ansatz: „Man erhitzt die fallenden Flüssigkeitströpfchen in einer Mikrowellenkavität so schnell und präzise, dass sie sich innerhalb weniger Hundertstel bis Zehntel Sekunden zu Gelkügelchen verdichten, ohne dass die Erhitzung so stark ist, dass die Kügelchen zerstört werden.“ Pouchon und seine Mitarbeiter haben die Idee bereits erfolgreich getestet, allerdings nicht mit realem Brennstoff, der stark radioaktiv wäre und nur in einer Handschuhbox, bzw. in einer Hotzelle gehandhabt werden könnte. Stattdessen haben sie Cerium als Ersatzsubstanz untersucht, deren chemische Eigenschaften viele Ähnlichkeiten mit den Transuranen aufweisen.

Die nächsten Schritte

Die bisherigen Arbeiten haben die zuverlässige und präzise Funktion der eigens dafür entwickelten Mikrowellenkavität demonstriert. Auch die Reproduzierbarkeit der Gelierung zu Kügelchen der gewünschten Grössen ist bereits gelungen. Nun geht es laut Pouchon darum, im kleinen Massstab die Gelierung mit realem, also radiokativem Brennstoff statt mit Ceriumoxiden zu testen, was eine Feinjustierung der chemischen Vorgänge erfordern wird. Ausserdem ist noch der Nachweis zu erbringen, dass die Mikrowellen für die Gelierung effizient in eine Hotzelle eingebracht werden kann. Diesen teils fundamentalen, teils technischen Fragen gehen die PSI-Wissenschaftler zurzeit im Rahmen von drei verschiedenen Forschungsprojekten nach. Eines davon wird durch das Kompetenzzentrum Energie und Mobilität des ETH-Bereichs, zwei von der Europäischen Union finanziert. Sollte das Konzept im Labor erfolgreich demonstriert werden, wäre die Industrie für eine Aufskalierung zuständig.

Text: Leonid Leiva

Kontakt / Ansprechpartner
Dr. Manuel Pouchon, Labor für Nukleare Materialien, Paul Scherrer Institut,
Telefon: +41 56 310 22 45, E-Mail: manuel.pouchon@psi.ch