Im Urandioxid, dem weltweit am häufigsten verwendeten Brennstoff für Kernkraftwerke, bilden Uran- und Sauerstoffatome idealerweise eine regelmässige dreidimensionale Gitterstruktur. In diesem Gitter treten Uran und Sauerstoff theoretisch in einer ganz bestimmten Anordnung und einem ganz bestimmten Zahlenverhältnis auf. Abweichungen von der idealen Anordnung und Zusammensetzung machen das reale Urandioxid robuster gegen Strahlungsschäden.
In den meisten Kernkraftwerken der Welt kommt als Brennstoff Urandioxid in Form zylindrischer Brennstofftabletten, sogenannter Pellets, zum Einsatz. Unter idealen Bedingungen kommen im Urandioxid zwei Sauerstoffatome auf ein Uranatom. Uran und Sauerstoff bilden so eine regelmässige Gitterstruktur, in der jedes Atom einen bestimmten Platz einnimmt. In der Wirklichkeit und insbesondere während des Betriebs eines KKW herrscht jedoch ein anderes Verhältnis von Uran und Sauerstoff im Brennstoff. Solche Abweichungen treten im Grunde bei allen realen Materialien auf: auch im reinsten Speisesalz (Natriumchlorid, NaCl) zum Beispiel findet man nie das ideale Verhältnis von einem Natriumatom pro Chloratom in der theoretisch vorgegebenen Anordnung. Abweichungen vom Ideal kommen auch im realen Urandioxid vor – etwa wenn ein Sauerstoffatom an einer Stelle in der Struktur fehlt oder wenn es einen Zwischengitterplatz einnimmt, an dem es eigentlich nicht sein sollte. Forschende beschäftigen sich seit Langem mit der Frage, ob sich Abweichungen von der idealen Zusammensetzung und Struktur – sei es durch einen Mangel oder durch einen Überschuss an Sauerstoffatomen – auf das Verhalten des Brennstoffs unter Bestrahlung auswirken. Die Atome des Urandioxids können nämlich während der Kernreaktionen, die im Kernreaktor ablaufen, Kollisionen mit anderen Atomkernen erleiden, die als Bruchstücke von Atomkernen bei den Reaktionen entstehen. Diese Kollisionen verschieben die Atome des Urandioxids von ihren Gitterplätzen und verändern somit die Gitterstruktur. Eine Studie des Paul Scherrer Instituts PSI zeigt, dass die Veränderungen, die durch Abweichungen von der idealen Zusammensetzung entstehen, viele derjenigen Verschiebungen ausgleichen, die durch die Bestrahlung des Brennstoffs verursacht werden. Der resultierende Strahlungsschaden fällt dadurch bei den abweichenden Strukturen kleiner aus als beim ideal zusammengesetzten Urandioxid. Die Abweichungen vom Ideal ermöglichen also eine bessere Selbstheilung des Urandioxids unter Bestrahlung.
Wie Bestrahlung den Brennstoff schwächen kann
In einem Kernkraftwerk wird Energie aus Kernreaktionen gewonnen. Bei diesen Kernreaktionen werden die Kerne von Uranatomen gespalten, indem sie von umherfliegenden Neutronen getroffen werden. Mit Ausnahme von normalem Wasserstoff sind Neutronen Bausteine aller Atomkerne. Sie werden bei der Spaltung der Kerne freigesetzt, stossen mit anderen Urankernen zusammen und führen so zu deren Spaltung. Bei jeder Spaltung entstehen 2 bis 3 weitere Neutronen, die den Fortlauf der Spaltreaktionen ermöglichen. Die bei jeder Spaltung frei werdende Energie wird hauptsächlich in Form von Bewegungsenergie an die schweren Bruchstücke der Spaltung übertragen. Die schweren Bruchstücke bewegen sich sehr schnell und werden grösstenteils durch Zusammenstösse mit Atomen innerhalb des Brennstoffs abgebremst, wobei sie einen Teil ihrer Bewegungsenergie an diese Atome übertragen. Dadurch heizt sich der Brennstoff stark auf. Der erwärmte Brennstoff überträgt seine Wärme an das Metallhüllrohr, das den Brennstoff einschliesst (Brennstab), welches wiederum die Wärme an das umströmende Kühlwasser abgibt. Das aufgeheizte Wasser erzeugt Dampf, der dann eine Turbine und schliesslich den daran angeschlossenen Stromgenerator antreibt.
Strahlungsschäden entstehen im herkömmlichen Brennstoff Urandioxid, wenn die schnell fliegenden Neutronen oder Bruchstücke der Kernspaltung mit den Atomen des Brennstoffs zusammenstossen und diese verschieben. Die Kollision kann manchmal so heftig sein, dass mehrere Atome hintereinander verschoben werden. Dabei kann es zu regelrechten Stossfolgen kommen, ganz so wie man sie beim Billard beobachten kann, wenn man eine Kugel mit hohem Tempo in einen Pulk von Kugeln schiesst. Solche sogenannten Kaskaden von Atomverschiebungen laufen extrem schnell und auf sehr kleinen Räumen ab: Sie kommen schon nach rund 6 Pikosekunden (0,000000000006 Sekunden) zum Stillstand und die Verschiebungen erstrecken sich nur über wenige Nanometer (1 Nanometer ist 1 millionstel Millimeter). Diese Vorgänge durch direkte Messungen zu untersuchen ist deshalb kaum möglich. Am Computer lassen sie sich mit Hilfe geeigneter Methoden dennoch sehr wohl studieren. Eine bewährte Methode ist die Molekulardynamik. Sie basiert darauf, die Bewegungen der Atome ungefähr wie jene von Billardkugeln zu beschreiben. Allerdings wird dabei der Tatsache Rechnung getragen, dass die Kräfte, die auf Atome in einem Material wirken, anders sind als jene, denen Billardkugeln unterliegen.
Animation einer Kollisionskaskade in Urandioxid.
Strukturabweichungen im Urandioxid erstmals berücksichtigt
Bisherige Berechnungen mit Hilfe der Molekulardynamik hatten sich auf Urandioxid in idealer Zusammensetzung beschränkt. Während des Betriebs eines Kernkraftwerkes treten im Urandioxid jedoch oft Abweichungen vom Ideal auf. So findet man oft einen leichten Überschuss an Sauerstoff bei den im Normalbetrieb auftretenden Temperaturen und Drücken. Bei noch höheren Temperaturen herrscht hingegen Mangel an Sauerstoffatomen. Diese Tatsache haben die PSI-Forscher in ihrer Studie zum ersten Mal berücksichtigt.
Um den Einfluss der Strukturabweichungen zu untersuchen, konstruierten die PSI-Forscher am Computer verschiedene Modelle von Urandioxid, mal in idealer Zusammensetzung, mal mit zu viel, mal mit zu wenig Sauerstoff. Dann liessen sie ihr Computerprogramm berechnen, was passiert, wenn einem Uranatom eine sehr grosse Bewegungsenergie gegeben wird. Das simuliert den Fall, in dem das Uranatom eine Kollision mit einem schweren, schnellen Bruchstück aus einer Spaltungsreaktion erleidet. Das beschleunigte Uranatom löste in jedem Fall wie erwartet eine Verschiebungskaskade aus, wie sie auch von einem schweren Kernbruchstück verursacht werden kann. Es stellte sich dabei überraschenderweise heraus, dass der bleibende Schaden – also die Anzahl der Gitterabweichungen – am Ende dieser Kaskaden umso kleiner ist, je stärker die ursprüngliche Struktur von Urandioxid vom Ideal abweicht. Der Grund dafür liegt offenbar in den im realen Material vorkommenden Abweichungen von der idealen Struktur. Diese Abweichungen fangen einen Grossteil der Verschiebungen auf, die die Kollision selbst verursacht. Hat eine Struktur zum Beispiel zu wenig Sauerstoff, dann entstehen darin Leerstellen. Sammeln sich durch eine Verschiebungskaskade überschüssige Sauerstoffatome in einem Teil der Struktur an, dann nehmen diese die zuvor bestehenden Leerstellen ein. Somit ergeben sich am Schluss weniger Defekte in der Struktur.
Die Simulationen zeigen auch, dass die Selbstheilung bei einem Sauerstoffüberschuss von rund 7,5 Prozent gegenüber der idealen Struktur vollständig wäre. Das heisst, nahezu alle von einer Verschiebungskaskade ausgelösten Abweichungen verschwinden. Der Mitautor der Studie Raoul Ngayam-Happy weist allerdings darauf hin, dass dieses Ergebnis noch durch weitere Berechnungen überprüft werden sollte, bevor es als gesichert gelten kann. Zudem wäre es von geringer Bedeutung für die Praxis, denn einen so hohen Sauerstoffüberschuss würde man im realen Urandioxid eines KKW-Brennstoffs nie vorfinden. Matthias Krack, Leiter der Studie und der Gruppe Brennstoffmodellierung am PSI, betont: Wir haben mit unserer Studie zum ersten Mal gezeigt, dass Abweichungen von der idealen Struktur im Urandioxid sich positiv auf dessen Selbstheilungsvermögen auswirken.
Die ursprünglichen Strukturabweichungen des realen Materials schützen somit den Brennstoff vor den Strahlenschäden, wie sie beim Betrieb eines Kernkraftwerks auftreten. Diese Studie vertieft damit das Verständnis für die im Brennstoff ablaufenden Prozesse entscheidend. Dieses Verständnis trägt dazu bei, die Sicherheit des Brennstabs richtig einschätzen zu können. Die Studie hat sich allerdings nicht mit anderen Faktoren befasst, die die Brennstabsicherheit ebenfalls beeinflussen können.
Text: Paul Scherrer Institut/Leonid Leiva
Weiterführende Informationen
Labor für Reaktorphysik und Systemverhalten (in Englisch)Kontakt / Ansprechpartner
Dr. Matthias Krack [Deutsch, Englisch]Leiter der Gruppe Brennstoff-Modellierung
Labor für Reaktorphysik und Systemverhalten
Paul Scherrer Institut
Telefon: +41 56 310 58 56
E-Mail: matthias.krack@psi.ch
Dr. Raoul Ngayam Happy [Französisch, Englisch]
Gruppe Brennstoff-Modellierung
Labor für Reaktorphysik und Systemverhalten
Paul Scherrer Institut
Telefon: +41 56 310 27 84
E-Mail: raoul.ngayam-happy@psi.ch
Originalveröffentlichung
Investigation of the influence of off-stoichiometry on the radiation damage evolution in uranium dioxideRaoul Ngayam-Happy, Matthias Krack
Progress in Nuclear Energy 72, 38-43 (2014).
DOI: 10.1016/j.pnucene.2013.09.015